近期，重点实验室陈时洪教授构建一个新的铱基 ECL 发光体系，相关研究成果发表在国际化学权威杂志《Nano Letters》（IF=9.1）上，题目为“Copper Single-Atom Catalysts Boosting Electrochemiluminescence of Iridium Nanoparticles for Perfluorooctanoic Acid Analysis”。

研究内容

本研究旨在构建一种新型铱基电化学发光（ECL）体系。针对传统铱配合物结构复杂、成本较高的局限，本文未沿用现有设计思路，而是以 IrCl₃ 为起始原料，在 6-aza-2-thiouridine（ATT）存在下制备 Ir 纳米颗粒（Ir NPs），并引入 L-arginine（ARG）作为第二配体以抑制非辐射衰减，从而通过更简便、直接的策略获得性能良好的铱基发光体。同时，本研究利用缺陷工程制备 UiO-66 载体，并通过锚定 Cu 单原子获得 Cusa/UiO-66 复合材料，用于促进过硫酸盐自由基的生成，进而显著增强 Ir NPs 的 ECL 信号。在此基础上，将所构建的材料平台整合至核酸放大检测框架中。以全氟辛酸（PFOA）为模型靶标，采用适配体识别、DNA walker、滚环扩增（RCA）及切口酶切割等多级放大策略，实现电极响应由“signal-off”向“signal-on”的转换，从而建立超灵敏检测方法。该方法在 1.0 × 10⁻¹¹ 至 5.0 × 10⁻⁷ g/L 范围内呈良好线性关系，检出限低至 4.2 × 10⁻¹² g/L。

研究意义

本研究提出了一种简捷、低成本的铱基电化学发光（ECL）发光体构建新策略，突破了传统依赖结构复杂、合成繁琐的铱配合物的局限，通过配体调控直接获得高性能的铱纳米颗粒（Ir NPs）。在此基础上，进一步整合了适配体识别、DNA walker、滚环扩增及内切酶剪切等多重信号放大技术，构建了高灵敏核酸检测平台，成功实现了对全氟辛酸（PFOA）的超灵敏检测。该研究为新型ECL发光材料的开发、单原子催化增强策略的构建以及环境污染物的超灵敏检测提供了新思路与有力的技术支撑。