近期，重点实验室卓颖、钟霞教授课题组在《Analytical Chemistry》（IF 6.7）上在线发表了题为“Self-Replicating Catalytic Hybridization Assembly of Bipedal DNAzyme Walkers for Enhanced Electrochemiluminescence Bioanalysis”的研究论文。

研究背景

动态DNA纳米器件，尤其是DNA步行器，已被证明在生物传感中是用于目标识别、信号转化和放大的多功能工具。然而，它们在复杂生物样本中检测低丰度分析物的能力常常受到有限扩增深度和严重信号泄漏的影响。

研究内容

本研究开发了一种简单而高效的策略，设计了一种SEDY步行器，用于灵敏且选择性的ECL生物分析（如下图）。与传统的通过单向催化过程组装的DNA步行器不同，SEDY步行器具有创新的自复制反馈机制，显著增强了其灵敏度和选择性。首先，SEDY步行器采用靶标触发的无酶自复制催化方法设计。该技术通过简化反应物的复杂性，最大限度地减少了不良副反应和信号泄漏，从而能够更具体、更可靠地检测复杂系统中的分析物。其次，SEDY步行器包含新暴露的触发序列，以促进其自主复制。这种自我复制导致步行器产物的指数扩增，大大提高了对低丰度分析物的灵敏度。实验表明，SEDY步行器能够通过导航排列在十字形DNA轨道中的特定探针，为吡虫啉（Ace）的ECL检测提供出色的灵敏度和选择性。ECL生物传感器的线性检测范围为1×10^-15M至1×10^-9M，检测限低至5.8×10^-16M。该研究预计SEDY步行器将成为生物应用中检测各种分析物的有力工具。

SEDY步行器在基于十字形DNA轨道的ECL生物传感器中检测吡虫啉的示意图

研究意义

该研究通过靶标触发、无酶、自复制催化方法开发了SEDY步行器，克服了传统DNA步行器的关键限制，显著提高了ECL检测性能。SEDY步行器的自复制反馈机制不仅可以实现指数信号放大，还可以有效地最大限度地减少信号泄漏，从而提高复杂生物环境中低丰度分析物的检测精度。该研究展示了SEDY步行器通过导航排列在十字形DNA轨道内的特定探针实现对Ace的灵敏和选择性ECL检测的能力。该研究预计SEDY步行器将成为生物应用中检测各种分析物的有力工具。