2024年9月，重点实验室袁若、袁亚利教授课题组在《Analytical Chemistry》（IF 6.7）上在线发表了题为“AgI Precipitation Induced Polarity Reversal with Formation of Z-Type Heterojunction for Photoelectrochemical Sensing”的研究论文。

研究内容

本研究中，作者利用AgI诱导Bi₂WO₆光电流极性反转并形成Z型异质结，结合高效的Exo III辅助三重循环目标转换构建了新型PEC传感器用于检测miRNA-21。如下图所示，depAu/Bi₂WO₆具有显著的初始光电流信号。当高效的三重循环目标转换输出DNA（S1和S2）触发滚环扩增（RCA），在电极表面原位生成AgNCs修饰的DNA纳米球，光电流一定程度降低。随后，在H₂O₂的作用下AgNCs被部分氧化释放Ag⁺，进而与I-作用产生AgI沉淀并形成AgI/AgNCs Z型异质结用于改变电子转移途径并提高光电转换效率，得到明显的反转光电流信号。所提出的方法有效克服了高背景信号和假阳性/假阴性的缺陷，为完成实际样本的精确分析提供了新途径，扩大了极性反转传感策略的多样性。

研究意义

综上所述，该工作所提出的在负载大量AgI和AgCNs的电极上原位生成目标相关DNA纳米球的策略，不仅改变了Bi₂WO₆的电子转移途径，即从阳极转换为阴极的光电流，而且形成了AgI/AgCNs/depAu/Bi₂WO₆ Z型异质结，有效提高了光电转换效率并获取了高的PEC信号。该工作除了可以抑制且极性反转Bi₂WO₆的光电流信号，还可以克服实际应用中氧化还原物质产生高背景信号干扰和假阳性/阴性影响，并提高传统的signal-off型PEC传感器准确度和灵敏度分析。