近日,重点实验室李明、何荣幸课题组在Applied Catalysis B: Environmental and Energy上发表了题为“Positive Feedback of Intermediates Promotes Efficient Electrocatalytic C-N Coupling at AuPd/SnOxInterfaces”的研究论文(DOI: 10.1016/j.apcatb.2024.124355)。该工作通过理性的催化剂结构设计,成功在AuPd/SnOx界面上实现了由吸附的C-中间体和N-中间体间的相互作用导致的正反馈效应,极大提升了低电位下C-N偶联合成尿素的效率。原位光谱实验和理论计算结果揭示了*CO2通过与AuPd/SnOx界面成键并捕获催化剂表面电子形成带正电荷的Pd位点,促使NO3RR(NO3−reduction reaction)生成关键中间体*NH2OH;吸附的*NH2OH向催化剂表面反馈电子,不仅增强了对*CO2的吸附和转化,还提高了对*CO的吸附强度。这一发现为高效C-N偶联催化剂的设计提供了新见解。
本工作得到了国家自然科学基金、重庆市英才计划创新领军人才资助计划、重庆高校创新研究群体等项目的资助。